镁好成果丨产氢提升至9倍、93%选择性!烟台大学鲍晓磊课题组光催化塑料“变废为宝”耦合产氢研究登ACB(IF=21.1)

喜讯!烟台大学环境与材料工程学院、能源与环境催化课题组鲍晓磊老师团队(第一作者:硕士生谢阳华)在光催化塑料重整耦合产氢领域取得重要突破,相关论文被国际顶级期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》(影响因子21.1)高水平接收。

第一作者:谢阳华 硕士在读
通讯作者:鲍晓磊 讲师
发表期刊:Applied Catalysis B: Environment and Energy
影响因子(IF): 21.1
实验方向:光催化
发表单位:烟台大学环境与材料工程学院 能源与环境催化课题组

MC-SPB10
本文使用的在线气体检测系统

该研究通过Mo掺杂与硫空位协同改性策略,对ZnIn₂S₄基光催化剂进行精准调控,在可见光下实现了优异的催化性能:氢气产率达4.5 mmol g⁻¹h⁻¹,为原始ZnIn₂S₄的9倍;丙酮酸产率达3.8 mmol g⁻¹h⁻¹,为原始ZnIn₂S₄的12.7倍,选择性高达93%,并展现出良好的循环稳定性。
研究全程使用北京镁瑞臣科技有限公司MC-SPB10在线气体检测系统(小镁光催化系统) 作为核心测试设备,搭配循环冷却水系统精准控温(10℃),为实验数据的可靠性提供了坚实保障……
1、通过原子掺杂与空位工程相结合的策略,成功制备了MZIS-Sv材料。
2、该策略能够实现电子结构与表面化学性质的协同调控。
3、这种协同效应显著提升了反应的全过程效率。
4、MZIS-Sv在塑料重整耦合析氢反应中展现出优异的催化性能。

本文采用水热法制备催化剂,通过精确调控前驱体种类与用量,设计并合成了四类ZnIn2S4基光催化剂。具体而言,0.8mmol的二水合乙酸锌(Zn(CH3COO)2⋅2H2O)和1.6mmol的四水合氯化铟(InCl3⋅4H2O)分散在30mL去离子水中,剧烈搅拌20min。随后加入3.2mmol的硫代乙酰胺(TAA),剧烈搅拌20min后将上述溶液转移至50 mL的反应釜中,在180℃下反应8h,制备得到原始ZnIn2S4(ZIS)。为引入硫空位,将TAA用量增至原始量的四倍(12.8mmol),合成了含硫空位的ZnIn2S4(ZIS-Sv),并制备了TAA用量二倍和六倍的对照样品。为实现协同改性,在上述引入硫空位(TAA四倍量)的合成体系中,额外加入6mg二水合钼酸钠(Na2MoO4⋅2H2O),获得了同时具有Mo掺杂和S空位的ZnIn2S4(MZIS-Sv),并改变了钼酸钠添加量以优化掺杂浓度。作为对照,在不改变TAA用量的常规ZIS合成中加入6mg钼酸钠,合成了仅Mo掺杂的ZnIn2S4(MZIS)。所有合成产物均经离心、洗涤与干燥后获得。
1、初始ZIS的氢气和丙酮酸的速率分别达到0.5和0.3mmol g-1h-1,丙酮酸的选择性为85%
2、ZIS-Sv的氢气和丙酮酸的速率分别达到1.0和0.7mmol g-1h-1,丙酮酸的选择性为90%
3、MZIS的氢气和丙酮酸的速率分别达到2.7和2.0mmol g-1h-1,丙酮酸的选择性为86%
4、MZIS-Sv的氢气和丙酮酸的速率分别达到4.5和3.8mmol g-1h-1,丙酮酸的选择性为93%
在所有样品中MZIS-Sv在可见光下展现出优异的催化性能,氢气和丙酮酸的产率分别达到4.5和3.8mmol g-1h-1,分别为原始ZnIn2S4的9.0倍和12.7倍,且丙酮酸的选择性高达93%,并具备良好的循环稳定性。

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