文献分享丨Nature Communications：福建农林大学廖光福团队在光催化CO₂还原领域新进展
福建农林大学廖光福教授团队在《Nature Communications》发表光催化领域重大突破：纯水体系下实现CO₂高选择性还原制乙烷
2025年8月，国际权威学术期刊《Nature Communications》在线刊载了福建农林大学廖光福教授课题组的最新研究成果。该团队通过分子工程策略创新设计了一种氟苯修饰的苝二亚胺基光催化剂，首次在纯水体系中实现了二氧化碳（CO₂）向乙烷（C₂H₆）的高选择性催化转化，反应路径选择性高达92%，为温和条件下碳资源高效利用开辟了新途径。
研究突破了传统光催化CO₂还原依赖有机溶剂或复杂助催化剂的局限，通过氟苯基团的电子效应与空间位阻协同调控，显著提升了催化剂在纯水中的分散性及反应中间体C-C偶联效率。论文第一作者为肖茵、丁桂祥和陶家宇，帅李教授与廖光福教授为共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、福建省科技重大专项等项目的支持。
本研究通过分子工程策略，创新设计并合成了一种基于N,N'-双(4-氟苯基)苝-3,4,9,10-双(二甲酰亚胺)（PDIBF）的受体-供体-受体（A-D-A）型超分子光催化体系。实验表明，在可见光照射（λ ≥ 420 nm）及纯水蒸气氛围下，该催化剂可高效驱动CO₂还原与水氧化偶联反应，乙烷（C₂H₆）产率达124.84 μmol·g⁻¹·h⁻¹，较传统光催化剂性能提升超3倍，且C₂H₆选择性高达91%。
苝二酰亚胺（PDI）作为典型n型有机半导体，因稳定性强、电子亲和性高，在光催化领域应用广泛。但其平面共轭结构易引发分子间强π-π堆积，导致两大难题：
溶解性差：分子聚集导致催化剂难以分散，活性位点暴露不足；
载流子易复合：光生电子-空穴对未参与反应即湮灭，量子效率低下。
多技术表征证实氟苯修饰苝二酰亚胺衍生物PDIBF成功合成
电子显微镜观察显示，PDI及其氟苯修饰产物PDIBF均呈规整棒状结构（图2a-c），PDIBF的高分辨图像可见清晰晶格条纹，表明氟苯引入未破坏结晶性。
元素与化学键验证
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元素面扫描（图2d-g）表明，F、N、O、C在PDIBF表面均匀分布，F与N/O信号重叠，初步证明氟苯基团共价连接成功。
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13C NMR谱（图2h-i）中，162.97 ppm处羰基碳因N原子吸电子效应高场位移，114.54 ppm处新增C-F键特征峰；
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FTIR光谱（图2j）显示1663 cm⁻¹（C=O）和1216 cm⁻¹（C-F）强吸收峰，进一步确认酰亚胺化反应完成。
晶体结构优化
XRD图谱（图2k）显示，PDIBF在22-29°的衍射峰强度减弱且左移，对应π-π堆叠层间距从0.34 nm增至0.38 nm，有效削弱分子间电子耦合。
表面电子态分析
XPS谱（图2l-m）中，F 1s（686.50 eV）和N 1s（400.11 eV）特征峰，以及C 1s分峰中C-F键（287.52 eV）的出现，定量分析表明F/C原子比为0.2:1，与理论值一致。
本研究首次构建了基于苝二酰亚胺（PDI）的氟苯功能化光催化剂PDIBF，通过氟原子强电负性诱导分子内电荷极化不对称分布（氟苯/羰基端富电子，苝核中心缺电子），形成强度提升3.2倍的内建电场（IEF），驱动CO₂-H₂O体系高效、高选择性（>92%）合成乙烷（C₂H₆）。
三大核心突破
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中间体动态捕获：原位DRIFTS光谱首次直接观测到C-C偶联关键中间体*COCO（1850 cm⁻¹特征峰），揭示乙烷生成的双碳耦合路径（图1a）；
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反应能垒精准调控：DFT计算表明，氟苯引入使C-C键形成能垒从1.05 eV降至0.23 eV，突破传统有机半导体反应动力学限制（图1b）；
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电荷分离效率跃升：A-D-A分子结构（受体-给体-受体）的非对称电子分布，使光生载流子分离效率提升至87%（较PDI提高2.4倍），寿命延长至2.1 μs（图1c）。
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