文献分享丨CEJ：武汉理工大学刘曰利团队在气体传感器领域的最新研究成果
2025年5月，国际权威学术期刊《Chemical Engineering Journal》在线刊发了武汉理工大学刘曰利教授团队在气体传感器领域取得的突破性研究成果。该研究创新性地开发出一种基于Zn@TpBpy共价有机框架（COFs）薄膜的高性能NH₃气敏材料，所研制的传感器对50 ppm浓度氨气的响应值高达1043%，最低检测限低至500 ppb，并展现出优异的线性响应特性。论文第一作者为梅傲寒，共同通讯作者为刘曰利教授与陈文教授。
本研究采用光化学法，成功制备出两种具有不同金属离子配位结构的TpBpy共价有机框架（COFs）薄膜敏感材料。通过优化金属离子配位结构，该材料实现了电子密度的显著提升以及气体吸附能力的增强，进而大幅提高了其对NH₃气体的响应灵敏度，并展现出优异的气体选择性。
本研究借助光化学法，在界面处实现了 TpBpy 共价有机框架（COFs）薄膜上两种氮原子位点与过渡金属离子的精准配位。值得一提的是，这种制备方式得到的金属化薄膜具备出色的可操作性，能够以简便快捷的方式从液体环境中转移至传感器的基底材料表面，为后续传感器的构建提供了便利。
XPS分析数据清晰显示，Zn²⁺离子实现了精准配位：其不仅成功嵌入联吡啶位点中相邻的N原子之间，还与酮烯胺位点上的N原子和O原子形成了稳定配位键。尤为关键的是，该配位结构展现出优异的化学稳定性，即便在高浓度NH₃气体环境中长时间暴露，其核心化学结构仍能保持完整，未发生显著降解或重构。
以 Zn@TpBpy 共价有机框架（COFs）薄膜为核心敏感材料打造的气体传感器，在 NH₃气体检测中展现出卓越的响应性能。经测试验证，该传感器在 8 次循环测试中性能高度稳定；响应值与气体浓度间呈现出良好的线性关系；响应恢复时间大幅缩短；对 NH₃气体具备优异的选择性识别能力；同时，在不同湿度环境下仍能保持性能稳定，抗湿性显著增强。
在电化学测试中，负载 Zn²⁺的共价有机框架（COFs）薄膜展现出两大显著优势：其电阻大幅降低，同时电子密度显著增加。尤为关键的是，该薄膜与金电极的功函数高度匹配，使得传感器界面呈现出典型的欧姆接触特性，有效降低了电荷传输势垒。基于上述特性，基于 Zn²⁺@COFs 薄膜的气体传感器在综合性能上实现了突破性提升，其灵敏度、响应速度等核心指标均显著优于其他过渡金属配位的同类传感器。
在本研究中，我们创新性地开发了一种光化学合成方法，成功实现了过渡金属离子与 TpBpy 共价有机框架（COFs）中两种氮原子位点的精准配位。这一策略不仅赋予了材料多功能特性，更显著提升了其对 NH₃的气敏响应性能。通过系统表征，我们首次揭示了 TpBpy COFs 中两种独特的配位位点结构，并深入探讨了配位金属的电子结构特征、配位位点类型、材料功函数以及电子密度等关键参数与气敏性能之间的内在响应规律。该研究为设计开发新一代高性能金属化 COFs 气敏材料提供了重要的理论依据和全新的研究思路。
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