MC镁瑞臣论文奖励丨北京大学:刘禹含、尚静凭借使用我们MC镁瑞臣的产品,发表了最新光催化的研究成果!
发表期刊:Applied Catalysis B: Environment and Energy
第一作者:刘禹含
通讯作者:尚静
发表单位:北京大学环境科学与工程学院
实验方向:光催化
影响因子:22.1
模拟自然界中的光合作用,利用水作为电子供体,实现二氧化碳(CO 2)的光催化还原,是实现可持续碳循环目标和解决全球变暖问题[1-3]的可行途径之一。一种新兴的由共价键组装的多孔聚合物材料,共价有机框架(COFs),由于其具有周期性和精确的结构、高比表面积和可定制的官能团[4-10]等内在特性,被认为是一种很有前途的CO 2光催化候选材料。特别是,sp2-碳联三嗪基共轭二维(2D)COFs增强的电子离域能力为它们在光子吸收和光催化方面提供了很大的可能性[4,11-14]。此外,二维COFs具有规则的孔隙和层状结构,易于与其他二维材料结合形成多相结构[15,16]。氧化石墨烯(GO)也作为一种二维非金属材料,具有高效的电子转移能力,常被用作共催化剂。目前,越来越多的研究发现,氧化石墨烯也是一种半导体催化剂,有潜力成为一种高可用性和可持续发展的独立光催化剂[17,18]。
无金属复合异质结催化剂的开发对于经济、环保的二氧化碳(CO 2)转化技术至关重要。大多数研究忽略了氧化石墨烯(GO)的半导体特性,它有可能参与异质结催化剂的构建。本文构建了一种新型有机-无机复合无金属异质结光催化CO 2还原光催化剂。光还原氧化石墨烯(PRGO)和sp2-碳链三嗪基共价有机框架(TP-COF)可以通过π-π相互作用很容易地结合并形成异质结。在能带弯曲和内置电场的驱动下,将光生电子从PRGO的导带转移到TP-COF的价带,从而实现了有效的电荷分离。该s型异质结上的强还原电子有效地、选择性地将CO 2还原为CO。本研究为基于氧化石墨烯的异质结光催化剂PRGO/TP-COF的设计提供了一个新的思路,并在CO 2光还原过程中具有潜在的应用前景。
论文第一作者为:刘禹含
论文通讯作者为:尚静
通过光电化学(PEC)水裂解产生绿色氢气被认为是解决未来能源危机、实现碳中性社会愿景的一种有前景的途径。抑制体载流子复合和提高表面反应动力学是开发高效光电电极的迫切需要问题。双金属硫化物ZnIn2S4是一种理想的能带结构(2.3-3.1eV),可以同时进行PEC反应。
本文所用设备
1、催化剂制备:
Preparation of TP-COF
100.7 mg (0.256 mmol) of TFPT and 60.0 mg (0.384 mmol) of PDAN were added in a necked quartz tube, with 248 mg of Cs2CO3 as the base catalyst and 5 mL of 1,4-dioxane as the solvent. After dispersing the system ultrasonically for 2 min, three freeze-pump-thaw cycles were conducted, followed by sealing the tube and heating it at 120oC for 3 days. The precipitate was filtered and separated, soaked and washed with 0.5 mol/L HCl. Subsequently, Soxhlet extraction was performed using THF for 24 h to ensure the removal of unreacted precursors and residual oligomers. The product TP-COF was obtained after dried in vacuum at 120oC.
Preparation of PRGO
50 mg GO powder was dissolved in 50 mL ethanol/Milli-Q water mixed solution (V:V=2:1) and sonicated for 1 h. Then 400 μL HCl (5 mol L-1) was added and the solution was sonicated continued for another 1 h. The solution was stirred and irradiated under a 300 W xenon lamp with light intensity of 50 mW/cm2 for 1 h. Photo-reduced graphene oxide (PRGO) suspensions were obtained.
Preparation of PRGO/TP-COF composites
50 mg TP-COF powder was dissolved in 50 mL ethanol/Milli-Q water mixed solution (V:V=2:1), and then sonicated for 2 h to obtain a yellow TP-COF suspension. PRGO with the measured Zeta potential of +8.4 mV could be tightly complexed with TP-COF (measured Zeta potential of -31.0 mV) by electrostatic mutual attraction. In the experiment, TP-COF suspension and PRGO suspension were mixed (the total volume of the mixed suspension was 40 mL) and sonicated for 2 h. Then, PRGO/TP-COF composite material was obtained by repeated washing and centrifugation with ethanol and Milli-Q water until the supernatant pH=7, and dried in the oven at 70℃ for 10 h. A series of X% PRGO/TP-COF binary hybrid materials with different PRGO load gradients (10%, 15%, 20%, 25%, 30%, 40%, 60%, and 80%) were prepared by changing the mass ratio of PRGO to TP-COF.
2、催化剂性能测试:
The gas-solid photocatalytic CO2 reduction reaction was carried out in a reaction system
本文采用简单的绿色静电法,将PRGO与TP-COF结合的自组装方法,构建了一种新型有机-无机复合无金属异质结光催化剂。PRGO和TP-COF能够在可见光下被激发产生光产生载流子,并按照S方案机制进行迁移,实现了有效的电荷空间分离,使足够的电子减少CO 2。此外,在红外热的帮助下,由PRGO产生的热电子促进由于光热效应导致的载流子分离,减少了光生成的e-h+对的重组。因此,基于PRGO的光热效应和PRGO与TP-COF之间的异质结的协同效应,25%的PRGO/TP-COF具有较好的CO收率(48.81 μmol/g)。本研究为环境和能源应用的经济环保型氧化石墨烯基无金属复合材料的设计提供了新的思路。
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