MC镁瑞臣论文奖励丨电子科技大学董帆课题组：李解元凭借使用我们MC镁瑞臣的产品，发表了最新光催化的研究成果！
发表期刊：Nature Communications
第一作者：李解元
通讯作者：董帆
发表单位：电子科技大学
实验方向：光催化二氧化碳还原
影响因子：14.919
Subnanometric alkaline-earth oxide clusters for sustainable nitrate to ammonia photosynthesis
亚纳米碱土氧化物簇用于可持续的硝酸盐-氨光合作用
惰性氮气分子由于其高解离能而受到限制，这激发了研究者探索其他含氮物种用于氨合成的兴趣。硝酸根离子作为一种具有高溶解度和质子亲和力的替代原料，可以方便地解离以实现可持续的氨生产。本文报道了一种由亚纳米级碱土氧化物簇催化的硝酸根到氨的光合作用途径（NO 3- RR）。该催化剂表现出高达11.97摩尔/克金属·小时-1（89.79 mmol克催化剂·小时-1）的氨光合作用速率，且选择性接近100%。在72小时内实现了0.78 mmol的总氨产量，这在光催化NO 3- RR领域显示出显著优势。对分子水平反应机制的研究表明，亚纳米级簇与TiO 2底物之间的独特活性界面有利于硝酸盐的活化和解离，有助于高效且选择性地还原硝酸盐以生产氨，同时能耗低。NO 3- RR途径在模拟废水中的实际应用得到了开发，展示了其巨大的工业潜力。试验应用。这些发现对于基于簇的催化剂的功能开发具有普遍意义，并可能为利用低能耗和低碳排放的先进氨合成路线开辟道路。
论文第一作者为：李解元
论文通讯作者为：董帆
氨（NH 3）是一种重要的化学物质，工业上通过哈伯-博施工艺生产，占世界能源产出的consumes1.0-2.0%，对全球碳排放量的贡献为1.6%。- 4作为替代，受天然微生物固氮启发的artificialelectro-/photo-/photoelectrochemical氮还原反应（N2RR）用于NH 3合成，引起了极大的研究兴趣5, 6尽管最近取得了巨大的成就，但不能忽视N2R的未来受到N≡N键超高的解离能（941 kJ mol- 1）的困扰。, 8由于惰性N2的溶解度有限和低亲和力，因此性能较差是可以预测的。从能量的角度来看，硝酸根离子（NO 3-）作为一种可持续的含氮替代物，可以在较低的解离能204 kJ mol- 1下分解，有助于加速NH 3合成的反应动力学9- 13此外，NO 3-中N元素的最高价态确保了深还原反应能够实现选择性NH4+合成。在进行N 2 RR时，中间价态的N2氧化和还原可能同时发生，这限制了NH 4+的选择性。
本文所用设备
1、催化剂制备：首先合成TiO2纳米片（TNS），将3mL氢氟酸溶液逐滴缓慢加入25mL钛酸四丁酯中并持续搅拌2小时，直至溶液变为胶体状。将上述反应溶液转移至50mL水热釜中，保持180℃加热24小时。待其自然冷却至常温后，采用高速离心机1000rpm离心5分钟，并用去离子水和乙醇反复洗涤10次以上，最终在80℃下烘干过夜。接下来制备碱土金属氧化物团簇（MONCs）负载的TNS，将5mg TNS粉末均匀分散于100mL的硝酸盐溶液（10 mg/L）中。分别向其中加入50 mg/L的MgCl2、CaCl2、SrCl2、BaCl2溶液和10mL乙二醇。将上述溶液转移至光催化反应器中（MC-GF250, Merry Change, China），用Ar气持续吹扫（50 mL/min）30分钟并加以搅拌。利用300 W Xe灯（MC-X301B, Merry Change, China）作为光源进行光沉积反应。光照1小时后，将上述溶液中的固体进行收集，用去离子水和乙醇分别洗涤3次，在80℃下烘干过夜，即得到MONCs-TNS。
2、催化剂性能测试：将5mg MOMCs-TNS粉末均匀分散于100mL的硝酸盐溶液（10 mg/L）中，采用光催化反应装置（MC-GF250, Merry Change, China），利用Ar气持续吹扫以排除溶解氧。接下来利用300 W Xe灯（MC-X301B, Merry Change, China）作为光源进行光催化反应，每间隔15分钟取出1 mL液体进行后续测试。空白实验也在同样条件下进行，分别排除催化剂、光源、硝酸盐进行空白测试，得到相应结果。进一步利用15NO3-反应溶液进行同位素标记测试，测试反应条件与上述条件一致。
总之，通过在TNS上构建亚纳米级Mo纳米晶体，实现了高效的
NO 3-还原反应用于NH 4+光合作用。研究表征并明确了Mo纳
米晶体的动力学演化模式、生长机制和界面结构。在各种NH
4+合成途径中，该方法在环境条件下实现了优异的NH 4+光合
作用速率、选择性、长期稳定性和总产率。
Subnanometric alkaline-earth oxide clusters for
sustainable nitrate to ammonia photosynthesis
影响因子：14.919
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