MC镁瑞臣论文奖励丨南京航空航天大学:方帆凭借使用我们MC镁瑞臣的产品,发表了最新光催化全解水的研究成果!
发表期刊:Applied Catalysis B: Environmental
第一作者:方帆
通讯作者:叶金花、常焜
发表单位:南京航空航天大学 材料科学与技术学院
实验方向:光解全解水
影响因子:24.319
Understanding targeted modulation mechanism in SrTiO3 using K+ for solar water splitting
利用钾离子对太阳能水分解钛酸锶晶体靶向调制机制的理解
在SrTiO₃上同时应用面心和缺陷工程对于提高光催化活性至关重要,而Sr₂+空位有助于增强A位的调制能力,从而设计缺陷工程。在此,我们结合先进的表征方法与密度泛函理论,阐明了K调制面心和缺陷在SrTiO₃纳米颗粒中的起源,进而影响整体水分解过程中的光催化活性。我们发现K₂CO₃与不同面心之间的结合强度差异导致了非等效面心的暴露。基于面心工程,我们证明了K掺杂过程包括填充和替代过程,最低的缺陷浓度出现在它们的交界处,并且在{100}和{110}面心之间存在最大的表面能带弯曲度。优化后的3%K掺杂SrTiO₃复合材料具有与最先进催化剂相当的内在活性。这项工作为合理设计高性能SrTiO₃基光催化剂提供了重要的理论指导。
论文第一作者为:方帆
论文通讯作者为:叶金花、常焜
几十年来,人们在太阳能驱动的光催化水分解生产可再生氢气方面做出了许多努力 ,特别是,以化学计量比将光催化H 2 O转化为H2和O2使用颗粒光催化剂的2:1方法已引起广泛关注[5-9] 由于其可扩展性和生产可再生氢气的经济可行性。在颗粒光催化剂中,SrTiO 3(3.2 eV)作为一种宿主半导体材料,在水解反应中被广泛使用,但尚未有应用潜力对促进整体光催化水分解反应的SrTiO3基纳米复合材料进行机理研究,可以推动其他相关反应的快速发展。以改性单晶SrTiO₃纳米颗粒和设计共催化剂为核心的策略,在生产高性能基于SrTiO₃的光催化剂用于整体水分解方面已证明有效。对于共催化剂的设计,Rh/Cr₂O₃作为氢气析出反应(HER)共催化剂,CoOOH作为氧还原反应(OER)共催化剂已被报道为最优选择。
本文所用设备
1.催化剂制备:主要利用助熔剂采用熔盐法制备K掺杂SrTiO3纳米颗粒。首先将将商业SrTiO3纳米颗粒与K2CO3按照化学计量比混合,同时加入上述混合物15倍质量的SrCl2·6H2O,并加入无水乙醇在研钵中湿法研磨30分钟,干燥后收集样品防止刚玉坩埚在马弗炉中1423 K温度下煅烧15小时。其中K+的掺杂量分别为1% 、2%、3%、4%和5% (摩尔比),主要研究K+掺杂对SrTiO3光催化剂性能的调控机制。采用分步光沉积法依次沉积0.1 wt% Rh,0.05 wt% Cr2O3和0.05 wt% CoOOH,其中3%K-STO处于填充和替换的分界点,此时缺陷浓度最低,性能最佳,达到1.87 mmol·h−1 (H2)和0.91 mmol·h−1 (O2)。
2.催化剂性能测试:采用北京镁瑞臣有限公司设计的封闭式气体循环智能化测试系统(如图所示)。将40 mg粉体催化剂加入80 mL纯水中,放置光催化反应装置超声分散,并接入封闭式气体循环测试系统,采用300 W氙灯(>300 nm, 镁瑞臣有限公司)照射,产出气体定时智能采样进入色谱分析,从而获得光催化剂纯水全分解的性能。
总之,通过在SrTiO₃纳米颗粒中引入K掺杂,同时实现了面和缺陷工程。先进的表征和DFT计算用于研究非等效面的形成起源、钙钛矿中的掺杂 机制以 及面和 缺陷工 程对光 催化活 性的协 同效应 。我们 发现,K₂CO₃与不同面之间的结合强度差异导致了{100}、{110}和{111}面在煅烧过程中的生长速率差异,这是非等效面暴露的原因。此外,掺杂过程包括填充和替代过程,而这两个过程的交点处缺陷浓度最低,从而实现了光生载流子的最大分离效率。光催化活性与K掺杂含量之间的相关性表明,同时实现面工程和缺陷工程优化是促进整体水分解反应的关键。我们关于非等效面形成机制和缺陷工程机制的研究提供了意义。为设
计和开发高性能光催化剂提供指导。
Coupled visible-light driven photocatalytic reactions over porphyrin-based MOF materials.
影响因子:24.319
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