沈阳航空航天大学丨栾敬德课题组在光催化领域中的最新研究成果

实验方向：光催化海水裂解制氢

第一作者：姜龙德

通讯作者：栾敬德教授

发表单位：沈阳航空航天大学

发表期刊：Applied Catalysis B:Environment and Energy

影响因子(IF): 20.2

样品信息

在反应溶液中加入Na+、Mg²⁺、K⁺和Ca²⁺。当离子浓度从10%增加到40%时，在含Na⁺、K⁺和Mg²⁺离子的人工海水中，VO2-CN的最大H2产率依次为4475.74 μmol h^-1g^-1、2980.13 μmol h^-1g^-1和2606.90 μmol h^-1g^-1，远高于纯水。值得注意的是，Ca2⁺离子对VO₂-CN的光催化活性有明显的抑制作用，H2产率从2353.08 μmol h^-1g^-1显著降低到769.55 μmol h^-1g^-1。

实验核心原理

通过简单的超声辅助热缩聚制备了一种新型氮化碳基催化剂VO_X-CN，用于人工海水裂解光催化制氢。V和O原子的掺杂使CN骨架的带隙、态密度、功函数和静电势等电子结构发生了显著的变化。电解质离子被吸附在催化剂表面，促进离域电子云的形成，从而吸引更多的电子参与氢离子还原。

实验方案

1、催化剂制备：

以三聚氰胺为原料，在氮气气氛下，在马弗炉中550℃煅烧240分钟制备氮化碳（CN）。后经超声处理，混合悬浮液在105℃下干燥240分钟，得到粉状样品。然后，在惰性气氛下，将干燥的粉末样品在350℃下煅烧120分钟，制备VOx-CN。

2、催化剂性能测试：

在四个测试循环后，VO₂-CN的H₂产率没有明显降低，表明具有良好的化学稳定性。

3、平均产量、产率:3354.25 μmol h^-1g^-1

4、最高产量、产率:4475.74 μmol h^-1g^-1

本文所用设备

图文解析

（图1）V0 X-CN光催化剂通过超声辅助热缩聚反应的制备策略

（图2）光催化剂分子的光学表征

（图3）在去离子和人工海水中产生氢气制备的光催化剂

（图4）光催化剂分子电子结构参数的理论计算

（图5）光催化剂吸附前后的分子静电势分布

（图6）皮尔逊相关分析和双特征PDP部份依赖图

作者介绍

姜龙德，硕士研究生 2022年入学就读于沈阳航空航天大学能源与环境学院研究领域是能源催化，聚焦于光催化海水制氢、DFT理论计算以及机器学习技术的融合应用。参与省部级项目2项，研究成果在Applied Catalysis B: Environment and Energy, Renewable and Sustainable Energy Reviews, Journal of Materials Chemistry A，Carbon，International Journal of Hydrogen Energy，Journal of Aloys and Compounds等期刊发表6篇。荣获研究生国家奖学金，获校首届优秀硕士论文培育基金，获综合学业一等奖学金，校优秀研究生干部等荣誉称号20余项。

栾敬德，教授硕士生导师，辽宁省“百千万人才工程”千人层次，沈阳市高层次人才，沈阳航空航天大学优秀科技工作者。研究方向:新能源转化与存储、光催化裂解水制氢、光催化降解污染物、固废污染控制与资源化。主持国家级、省部级、市局级项目4项，企业横向课题3项，参与国家级项目3项，省部级项目3项。研究成果在Applied Catalysis B: Environment and Energy, Renewable and Sustainable Energy Reviews, Chemical Engineering Journal, Carbon Capture Science & Technology, Journal of Hazardous Materials, Science of The Total Environment,Journal of Aloys and Compounds等期刊发表论文50余篇，ESI高被引1篇; 授权发明专利3项，转化2项。获辽宁省自然科学学术成果奖3项，辽宁省技术发明奖1项，沈阳市自然科学学术成果奖3项。

文章小结

综上所述，将一种通过简单的超声辅助热聚缩合法成功制备的新型碳氮化基催化剂VO X-CN裂缝，用于人工海水裂解生产光催化产物。V原子和O原子的形成引起了CN框架的电子结构的显著变化，如带隙、态密度、差分电荷、电势等。通过实验试验、理论计算和机器学习，研究了人工海水中有机阳离子相互作用对H₂产率的影响。电解质离子是催化剂的吸附表面，通过吸引更多的电子参与氢离子r的释放，促进了离域电子云的形成。决策树回归算法是揭示电解质阳离子类型、催化剂浓度和催化剂H₂产率之间相互作用的最佳预测模型。用Na⁺>Mg²⁺>K⁺>Ca²⁺方法研究了电解质离子对人工海水中制备的催化剂H₂产率的影响。Na⁺、Mg²⁺和K⁺原子之间的相互作用有利于催化蛋白多离子体系的H₂产生，而Ca²⁺离子之间的不良反应，特别是对高浓度。本文提出了基于机器学习和DFT计算的电子逐步策略，揭示了电子结构变化对催化剂光催化活性和反应体系中多离子相互作用对H₂产率的影响，为新型高性能催化剂的设计和开发提供了指导。

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