中科院贾宏鹏/陈儆研究员Appl. Catal. B：光响应最大化增强光热催化甲苯氧化
发表期刊：ACB
第一作者：贾宏鹏
通讯作者：陈儆研究员
发表单位：中国科学院大学
实验方向：光热催化
中国科学院大学贾宏鹏研究员与陈儆研究员团队创新构建了表面取代型Cu-Ox-Ce固溶体催化体系，其结构特征在于二氧化铈载体表面均匀分散着纳米级氧化铜（CuOx）团簇。研究团队通过多尺度表征技术揭示，金属-载体强相互作用（MSI）可精准调控三重界面活性位点（Cu+-氧空位-Ce³+）的空间分布密度及表面晶格氧物种浓度。这种独特的界面工程策略不仅实现了活性位点的原子级均匀分散，显著增强了反应物分子的吸附与活化效率，而且通过丰富表面晶格氧含量，有效突破了苯甲酸盐深度脱羧反应的速率瓶颈。
为应对挥发性有机物（VOCs）污染治理与清洁能源技术革新的双重挑战，光热协同催化技术正成为环境催化领域的前沿研究方向。针对甲苯氧化这类具有显著结构敏感性的反应过程，如何通过催化剂设计实现光响应特性的三重突破（光捕获效率、电荷分离能力、表面反应活性）成为提升催化性能的核心科学问题。揭示二氧化铈（CeO₂）载体形貌与其光响应行为之间的构效关系，对于建立高效光热催化剂的理性设计准则具有重要意义。研究表明，金属-载体强相互作用（MSI）在不同形貌CeO₂（纳米棒、纳米片、纳米立方体）负载的Cu基催化剂体系中呈现显著差异，这恰好为研究光响应机制的主控因素提供了理想模型。通过系统对比不同形貌Cu/CeO₂催化剂的光谱吸收特性、电荷传输路径及表面反应动力学，有望突破传统认知框架，建立从原子尺度界面结构到宏观催化性能的完整理论模型。该研究不仅为VOCs治理技术的创新提供材料基础，更为光热催化领域的形貌工程策略开辟了新的理论视角。
论文第一作者为：贾宏鹏
论文通讯作者为：陈儆研究员
化石燃料的大量开采，致使二氧化碳大量排放，加剧了温室效应，破坏了碳循环，这引起了人们的极大关注。利用太阳能将二氧化碳转化为高附加值化学品和燃料，是解决这些问题的一项前景广阔的技术。合理设计和开发有效的光催化剂，是实现高活性和高选择性二氧化碳转化的关键。PHI 正逐渐成为传统 CN 的替代品，有望实现高效的二氧化碳转化。但它的光催化性能仍受限于电荷分离能力弱和活性位点稀缺。构建异质结可有效促进 PHI 的电荷分离。过渡金属酞菁 MPcs 因能级合适，且拥有 M-N4 类单原子位点，成为理想的候选半导体。其中，CoPc 的 * COOH 形成能垒较低，*CO 结合能适度，有利于实现 CO2到 CO 的选择性转化。因此，构建维度匹配、界面连接紧密的超薄 CoPc/PHI 异质结，有望实现高活性和高选择性的 CO2光转化。此外，利用原位时间分辨技术揭示电荷转移和催化机理意义重大，但极具挑战。
本文所用设备
为进一步推动环境友好型光热催化技术的实际应用，揭示光响应差异的本质特性可为定向设计具有最大光利用效率的高效催化剂提供理论支撑。本研究通过几何效应铈基催化剂光响应差异的内在机制解析，阐明通过调控界面活性位点Cu+-Ov-Ce3+与晶格氧物种，可实现光热催化降解VOCs的效能最大化。通过在一系列不同形貌（纳米棒、纳米板及纳米立方体）Cu/CeO2催化剂上的光热催化甲苯降解反应，探究了光响应多样性的本质原因。Cu/CeO2的形貌效应通过差异化的Cu-Ce相互作用，导致界面位点Cu+-Ov-Ce3+与晶格氧（Olatt）的丰度产生显著变化。更高密度的Cu+-Ov-Ce3+界面位点增强了光照下甲苯与O2的吸附活化能力，而丰富的Olatt加速了中间产物苯甲酸盐的深度降解。此外，优异的光吸收与光热转换能力产生的局域热能促使反应温度升高，这不仅为克服甲苯反应能垒提供了充足能量，更通过光生·OH和·O2−的介导动力学加速了光化学反应进程。上述因素的协同作用使Cu/CeO2-R在三种形貌催化剂中展现出最优的光热催化性能与稳定性。该工作深入阐释了二氧化铈几何效应引发的光响应差异机制，为设计铈基催化剂实现光热催化环境污染治理开辟了新路径。
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